白金/中孔碳觸媒之製備及其氧氣還原反應特性與穩定性探討

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Title:	白金/中孔碳觸媒之製備及其氧氣還原反應特性與穩定性探討
Authors:	黃宜宣杜景順蔡明瞭
Contributors:	化工與材料工程系
Keywords:	穩定性氧氣還原反應中孔碳燃料電池
Date:	2011
Issue Date:	2013-07-23 15:36:30 (UTC+8)
Publisher:	台中;國立勤益科技大學
Abstract:	在本論文中，利用一步驟合成法，分別以四乙基矽氧烷(TEOS)、蔗糖與磷酸做為矽源、碳源與活化試劑(擴孔劑)來製備中孔碳(Mesoporous Carbon、MC)作為載體，接著以醇類還原法製備Pt/MC電極觸媒，進行氧氣還原反應與穩定性之探討。利用BET、TEM與EDS(Energy Dispersive Spectroscopy)分析製備所得中孔碳之性質。製備所得Pt/MC電極觸媒之負載量利用原子吸收光譜儀(Atomic Absorption Spectrophotometer、AAS)分析；此外，利用TEM與XRD分別分析Pt顆粒大小、分佈與Pt之結晶性質。利用自製之Pt/MC電極觸媒製備為Pt/MC-NafionR/Au電極，進行氧氣還原性質之探討，利用循環伏安法探討Pt之電化學活性面積與電極材料之穩定性；穩定電流法被應用來探討氧氣還原之極化曲線、質量活性(Mass Activity、MA)與比活性(Specific Activity、SA)。由BET分析證實所製備的MC具有高表面積的特性，其值介於669.87 ~ 1101.62 m2 g-1，當改變製備MC之反應物H3PO4與TEOS莫耳比(P/Si比)由0.5至0.1時，其主要孔洞大小從10.77 nm下降至3.84 nm。經由AAS分析自製Pt/MC之Pt負載量，其值介於7.63 ~ 11.25%之間。在電化學活性面積方面，增加自製Pt/MC(P/Si = 0.5)熱處理溫度由300至400 oC時，其白金之電化學活性面積由86.84 m2 g-1增加至103.45 m2 g-1，當再增加溫度至500 oC時，其電化學活性面積下降為84.10 m2 g-1。當固定熱處理溫度為500 oC，增加熱處理時間由2至6小時時，因Pt顆粒的聚結使其電化學活性面積由84.10 m2 g-1下降至43.79 m2 g-1；在製備中孔碳時P/Si比值對電極觸媒之影響方面，當P/Si比值為0.2 ~ 0.4時，具有相近的電化學活性面積，其值介於103.84 ~ 108.74 m2 g-1，當P/Si比值為0.1與0.5時，其電化學活性面積均減少。在氧氣還原反應實驗結果中顯示，Pt/MC氧氣還原反應受到載體製備時P/Si比值之影響，當P/Si比值由0.1增加至0.3時，氧氣還原反應之MA與SA值由11.45 A g-1與16.10 mA cm-2增加至最大值之21.34 A g-1 and 20.55 mA cm-2，但當繼續增加P/Si比值至0.5時，MA與SA值分別下降至12.50 A g-1與15.95 mA cm-2。在電極觸媒的穩定性方面，經由10000圈循環伏安掃瞄測定Pt電化學活性面積之衰退率，結果顯示Pt/MC(P/Si = 0.5)在10%氫-氬中熱處理2小時後，其穩定性隨熱處理溫度增加而下降，其衰退率由未經熱處理之58.87%增加至83.70%。當固定熱處理溫度為500 oC，增加熱處理時間由2至6小時時，其穩定性隨時間增加而提升，其衰退率下降至56.01%。在中孔碳載體中P/Si比值影響因素方面，吾人發現當P/Si比值為0.2時，製備所得之Pt/MC電極觸媒在未經熱處理條件下，具有最佳穩定性，其電化學活性面積之衰退率為43.24%。
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