奈米碳管/氮化硼/石墨烯/聚亞醯胺奈米複合薄膜之研究

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題名:	奈米碳管/氮化硼/石墨烯/聚亞醯胺奈米複合薄膜之研究
作者:	江仁吉蔡美慧
貢獻者:	化工與材料工程系
關鍵詞:	聚亞醯胺石墨烯氮化硼奈米碳管
日期:	2012
上傳時間:	2013-07-23 16:10:41 (UTC+8)
出版者:	台中;國立勤益科技大學
摘要:	本論文旨在探討多壁奈米碳管(CNT)及官能基化奈米碳管(m-CNT,g-CNT)與氮化硼(Boron Nitride,BN)、官能基化氮化硼(Ti-BN)、石墨烯(Graphene,TrG)和官能基化石墨烯(g-TrG)於聚亞醯胺(Polyimide,PI)複合薄膜之製備及導熱性質研究。第一部分：聚亞醯胺/奈米碳管複合薄膜之製備與研究本研究成功利用自由基聚合法(free radical polymerization) 將methacrylamide (MAM)與glycidyl methacrylate (GMA)以共價鍵結接枝奈米碳管表面，製得官能基化奈米碳管，探討其聚亞醯胺形成複合薄膜之熱傳導性質及相關特性研究。實驗結果得知Raman分析純奈米碳管D/G band積分面積比為1.08。分別接枝上MAM與GMA的奈米碳管D/G band積分面積比為1.10與1.15，表示其除了可以有效改質奈米碳管，更可以保持奈米碳管之結構完整性。由SEM型態研究發現官能基化奈米碳管比未改質奈米碳管具有較佳的分散性。官能基化奈米碳管(g-CNT))/聚亞醯胺複合薄膜呈現最優異熱傳導係數(thermal conductivity,k)，從0.13W/m•K (純聚亞醯胺)增加至0.44W/m•K (2wt% g-CNT)，提升238 %。第二部分：聚亞醯胺/氮化硼複合薄膜之製備與研究本研究選用傳統的高耐熱性聚亞醯胺單體組合，分析添加不同粒徑組合未改質的氮化硼於聚亞醯胺所製成之複合薄膜的機械與熱性質變化，並進一步比較添加鈦偶合劑(2-((2-aminoethyl)amino)ethoxy)(isopropoxy)titanium)改質的氮化硼(Ti-BN)影響。研究結果顯示添加50wt%兩種不同BN粒徑(4m與15m)的聚亞醯胺複合膜，將可同時達到極低的熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion, CTE, 14 ppm/oC)及極高的k值0.75 W/m•K，而此複合膜中所含的BN粒子組合若再經過改質後，則可得更低的CTE 12 ppm/oC及更高的k值0.86 W/m•K，顯示此PI與改質BN間的作用力增加而複合膜具有極佳的尺寸安定性與熱傳導能力，同時此複合膜又具有足夠的機械強度與耐熱性。第三部分：聚亞醯胺/石墨烯複合薄膜之製備與研究本研究以化學還原法製備石墨烯(Graphene) ，需透過天然石墨(Graphite)氧化的過程，以降低石墨層間的凡得瓦爾力，製備氧化石墨烯(Graphene Oxide, GO)，經熱還原處理製備石墨烯，探討石墨烯之製備及鑑定，並進一步官能基化接枝上GMA氧化石墨烯與石墨烯的表面，可促使石墨烯與聚亞醯胺薄膜之間相容性，使石墨烯更均勻分散於聚亞醯胺，研究結果顯示，在添加量同為10wt%時，氧化石墨烯(GO)k值為0.3W/m•K，而官能基化氧化石墨烯(g-GO)k值提升523 %(0.81W/m•K)。而還原後的石墨烯，添加量同為2wt%時，石墨烯(TrG)k值為0.35W/m•K，官能基化石墨烯(g-TrG)k值提升300%(0.52W/m•K)；較添加相同含量之改質奈米碳管(g-TrG)約高出25%。顯示改質石墨烯增加PI之間熱傳導網絡更為緊密，增加熱傳導降低介面熱組。第四部分：聚亞醯胺/奈米碳管/氮化硼/石墨烯混成薄膜本研究第四部分在於探討混成式填充物(hybrid filler)配方於聚亞醯胺混成薄膜中之最適熱傳導係數。混成式填充物主要填充物為氮化硼(片狀)，以高長徑比及高熱傳性之一維結構奈米碳管(管狀)與比表面基大及高熱傳性之二維結構石墨烯(片狀)為輔，在低添加含量情況下產生有效熱傳導網路結構。而一維奈米碳管與二維石墨烯在系統中與氮化硼(4m與15m)填充物間之協成效應。研究結果顯示氮化硼表面經鈦系偶合劑修飾於聚亞醯胺複合薄膜中具有較佳的分散性。添加10wt%官能基化氮化硼與1wt%官能基化奈米碳管其熱傳導係數約1.26W/m•K，其熱傳導係數大於添加50wt%改質氮化硼/聚亞醯胺系統0.86W/m•K，此複合式配方可取代單一氮化硼配方；當添加10wt%官能基化氮化硼與1wt%官能基化石墨烯其熱傳導係數約1.41W/m•K，其熱傳導係數大於官能基化奈米碳管/官能基化氮化硼/聚亞醯胺薄膜系統高出12%，最高k值可達2.11W/m•K，可降低複合薄膜成本並提升PI的加工性。
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